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青海鹽湖所研究Mg2+摻雜對H1.6Mn1.6O4锂離子篩吸附性能的影響
2020-08-17 | 编辑:文献情报与编辑部 | 【  】【打印】【關閉

    锂及其化合物因其獨特的性質而廣泛應用于化工、能源、醫藥、冶金等方面,被譽爲21世紀的戰略元素。锂資源主要存在于固體礦及含锂的液態資源(鹽湖鹵水、海水、地熱水等)中,隨著固體資源量的日益減少,鹵水锂資源綜合開發與利用的重要性日益突顯。目前,從液態锂資源中提取锂的方法主要有溶劑萃取法、膜法、吸附法等,不同方法適用于特定鹽湖鹵水。其中吸附法適合從高鎂锂比鹽湖鹵水及提鉀尾礦中進行低品位锂礦資源的分離。尖晶石型锂錳氧化物內部具有獨特的孔道結構、較大的比表面積,且對锂具有較高的選擇性,其作爲吸附劑用于溶液提锂具有很好的應用前景。 

  目前,研究最多的锂錳氧化合物有LiMn2O4Li4Mn5O12Li1.6Mn1.6O4。相比于前兩者,Li1.6Mn1.6O4雖具有最高的理論吸附容量,但其溶損率離實際應用仍然有較大差距。元素摻雜是錳氧化合物提升穩定性、降低溶損率的一種有效手段。所以,保證吸附容量的同時如何有效降低材料的溶損率,引起衆多研究工作者的興趣。目前的摻雜工作主要集中在過渡金屬對Li1.6Mn1.6O4晶格中16d位點的Mn替換,很少有堿金屬和堿土金屬對Li1.6Mn1.6O4晶體的摻雜。由于實際锂離子交換量只有理論交換容量的60%左右,原因可能爲部分锂是作爲支撐骨架作用。爲減少其抗溶損性,對難以交換的锂離子位點進行摻雜取代,並需要從實驗和理論上考察其摻雜取代後對結構穩定性的影響。 

  目前對由堿金屬和過渡金屬組成的陽離子骨架尖晶石結構,其堿土金屬離子摻雜位點及對性能的影響一直缺乏研究。中科院青海鹽湖研究所無機分離與無機材料組通過水熱法合成了Mg2+摻雜的尖晶石型Li1.6Mn1.6O4LMMO)經脫模後,得到Mg2+摻雜的尖晶石型锂离子筛H1.6Mn1.6O4HMMO)。Li+的吸附結果表明HMMO的吸附容量和基體離子篩相近,且Mg2+摻雜HMMO具有較好的循環再生性能。Mg2+摻雜后相比于未摻雜的r-LMOMn溶損降低了18.5%。理論研究表明,Mg2+替換的是體相16d位點的Li+Mg-O鍵強于Li-O鍵,增強材料的結構穩定性;同時Mg2+摻雜之后,降低了16d位點附近的電荷密度,提高了Mn的平均價態,降低了Mn的溶损。该研究为提高锂离子筛抗溶损性提供一条思路:不同位點的锂性质不同,除了研究中16d位點的Li+,更大密度8a位點的锂也可以进行结构改性调整局部电荷分布,达到稳定骨架结构,提高抗溶损性的目的。详情请见《盐湖研究》2020年第2期化學專刊“研究亮點”:1-14 

  體相(aLi 8a位點;(bLi 16d位點;表面(cLi 8a位點;(dLi 16d位點 

   Mg替換不同Li位點的优化结构 

 

 

 

 

 

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